原位成型技術(shù)制備的熱塑性復(fù)合材料性能只能達(dá)到傳統(tǒng)熱壓罐成型技術(shù)的80%。分析認(rèn)為，消除20%差距的關(guān)鍵在于：突破原位成型的兩項(xiàng)關(guān)鍵技術(shù)，即：鋪放級(jí)預(yù)浸料制備技術(shù)和加熱鋪放頭的設(shè)計(jì)制造技術(shù)，從材料和工藝兩方面消除或降低影響熱塑性復(fù)合材料性能的不利因素。本文主要介紹國(guó)內(nèi)外原位成型工藝及其兩項(xiàng)關(guān)鍵技術(shù)的研究進(jìn)展，根據(jù)原位成型工藝應(yīng)用于航天領(lǐng)域的典型型號(hào)，提出原位成型工藝兩項(xiàng)關(guān)鍵技術(shù)的指標(biāo)，并對(duì)原位成型工藝未來(lái)的發(fā)展進(jìn)行展望。

1 國(guó)外發(fā)展情況

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  1.1 美國(guó)

  　　美國(guó)，以Automated Dynamics 公司為代表，從20世紀(jì)90年代開(kāi)始就與麥道公司合作，將原位成型技術(shù)應(yīng)用于超大型潛艇殼體的制備。90年代中期，Automated Dynamics 公司與蘭利研究中心合作設(shè)計(jì)燃?xì)廨o助型鋪放裝置，經(jīng)過(guò)近30年的發(fā)展，Automated Dynamics 公司采用原位成型技術(shù)生產(chǎn)的熱塑性復(fù)合材料產(chǎn)品，年產(chǎn)量超過(guò)5 t，產(chǎn)品類型涵蓋基礎(chǔ)設(shè)施、建筑、航空、航天、軍事、能源等領(lǐng)域。
  　　在鋪方頭方面，Automated Dynamics 公司與蘭利研究中心合作開(kāi)發(fā)了燃?xì)廨o助型鋪放頭[圖2(a)]，包括階段式加壓冷卻和一次性加壓冷卻等不同類型。接著，聯(lián)合開(kāi)發(fā)了激光輔助型鋪放頭[圖2(b）]，總體來(lái)講，其研發(fā)思路是將鋪放頭與龍門(mén)式鋪放機(jī)結(jié)合，進(jìn)行超大尺寸結(jié)構(gòu)件的生產(chǎn)。
  
  
  
  
  
  （a） 燃?xì)廨o助鋪放頭
  
  （b） 激光輔助鋪放頭
  圖2 美國(guó)不同熱源種類輔助的鋪放頭
  
  
  　　在鋪放級(jí)預(yù)浸料方面，以Cytec公司為代表（現(xiàn)已隸屬于索爾維集團(tuán)），Cytec公司生產(chǎn)的APC-2預(yù)浸料是迄今為止唯一被驗(yàn)證的航空航天級(jí)熱塑性預(yù)浸料。雖然采用熱壓罐成型制備的APC-2復(fù)合材料性能優(yōu)異，但是標(biāo)準(zhǔn)級(jí)別的APC-2預(yù)浸帶并不適合于原位成型工藝。從圖3(a)APC-2預(yù)浸帶的橫截面微觀形貌可以看出：APC-2預(yù)浸帶孔隙率較大，纖維樹(shù)脂分布不均，表面樹(shù)脂層厚度不均。為了適應(yīng)原位成型工藝的要求，Cytec公司曾小批量生產(chǎn)過(guò)實(shí)驗(yàn)級(jí)別的APC-2預(yù)浸帶，從其橫截面微觀形貌看[圖3(b)]，實(shí)驗(yàn)級(jí)APC-2預(yù)浸帶質(zhì)量顯著提高，孔隙率減小，纖維樹(shù)脂分布均勻，表面有一層均勻厚度的富樹(shù)脂層。但是實(shí)驗(yàn)級(jí)APC-2生產(chǎn)效率低，并沒(méi)有實(shí)現(xiàn)商品化。
  
  
  
  
  
  （a） 標(biāo)準(zhǔn)級(jí)
  
  （b） 實(shí)驗(yàn)級(jí)
  圖3 CYTEC公司生產(chǎn)的APC-2預(yù)浸帶橫斷面的微觀形貌
  
  
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  1.2 歐洲

  　　歐洲是熱塑性復(fù)合材料研發(fā)的溫床，主要得益于熱塑性復(fù)合材料研究中心在該領(lǐng)域的推動(dòng)。該中心成立于2009年，整合了全歐洲范圍內(nèi)優(yōu)勢(shì)熱塑性復(fù)合材料的科研機(jī)構(gòu)。其一級(jí)合作伙伴中有荷蘭的Twente大學(xué)負(fù)責(zé)熱塑性復(fù)合材料的基礎(chǔ)理論研究，Victrex和TenCate公司提供優(yōu)質(zhì)的熱塑性樹(shù)脂和預(yù)浸料，F(xiàn)okker和Boeing公司提出產(chǎn)品需求，二級(jí)合作伙伴中的Coriolis公司提供鋪放設(shè)備，形成了完整的熱塑性復(fù)合材料產(chǎn)業(yè)鏈。基于以上背景，熱塑性復(fù)合材料及原位成型技術(shù)在歐洲的航天領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)了跨越式發(fā)展。Astrium Space Transportation（AST）公司，是歐盟火箭發(fā)射器的主要承包商，在2010年公布了其未來(lái)十年的發(fā)展規(guī)劃，以滿足未來(lái)發(fā)射器的需求。這份規(guī)劃中，制定了一些雄心勃勃的目標(biāo)，包括：（1）到2020年實(shí)現(xiàn)非熱壓罐技術(shù)成熟度達(dá)到TRL6，具體通過(guò)兩條技術(shù)路線實(shí)現(xiàn)，一是電子束固化技術(shù)，二是熱塑性復(fù)合材料的原位成型技術(shù)；（2）到2020年具有制備超大型復(fù)合材料的能力，具體來(lái)講就是能夠制備Φ4 m×15 m的復(fù)合材料發(fā)射器。圖4是AST公司熱塑性復(fù)合材料激光原位成型項(xiàng)目的技術(shù)路線。
  
  圖4 Astrium Space Transportation 公司激光原位成型項(xiàng)目的技術(shù)路線
  
  
  　　根據(jù)發(fā)射器的不同部位，分別采用纖維鋪放技術(shù)和先進(jìn)纖維纏繞技術(shù)。纖維鋪放技術(shù)應(yīng)用于發(fā)射器的上面級(jí)和連接裙，先進(jìn)纖維纏繞技術(shù)應(yīng)用于發(fā)射器的一、二、三級(jí)殼體。首先，AST公司進(jìn)行先進(jìn)纖維纏繞技術(shù)研究，2014年制備了Φ304 mm的熱塑性復(fù)合材料殼體樣機(jī)，爆破壓強(qiáng)23 MPa，技術(shù)成熟度達(dá)到3級(jí)。2015年制備了Φ800 mm的熱塑性復(fù)合材料殼體樣機(jī)，爆破壓強(qiáng)23.9 MPa，標(biāo)志著先進(jìn)纖維纏繞技術(shù)的技術(shù)成熟度達(dá)到5級(jí)。同年，采用纖維鋪放技術(shù)成功制備了發(fā)射器的上面級(jí)和Φ800 mm的熱塑性復(fù)合材料裙，標(biāo)志著熱塑性纖維鋪放技術(shù)的技術(shù)成熟度達(dá)到5級(jí)。截至2015年，AST公司已經(jīng)將熱塑性復(fù)合材料原位成型工藝的技術(shù)成熟度提高到5級(jí)，已經(jīng)具備制造大型發(fā)射器的技術(shù)能力。
  　　歐洲的另外一個(gè)航天強(qiáng)國(guó)——德國(guó)，幾乎與Astrium公司同時(shí)也開(kāi)展了熱塑性復(fù)合材料原位成型工藝在殼體成型方面的研究。德國(guó)的慕尼黑工業(yè)大學(xué)，MT宇航公司、Augsburg大學(xué)聯(lián)合研制了熱塑性復(fù)合材料發(fā)動(dòng)機(jī)殼體、裙和連接區(qū)[15]。德國(guó)的研究機(jī)構(gòu)甚至走的更遠(yuǎn)，他們研制的發(fā)動(dòng)機(jī)殼體Φ1 300 mm×2 500 mm，是阿利安6固體火箭助推火箭的二級(jí)發(fā)動(dòng)機(jī)原理樣機(jī)（圖5）。該原理樣機(jī)的成型方法也是激光輔助纖維鋪放和纏繞工藝。材料采用了碳纖維增強(qiáng)的聚苯硫醚（PPS）預(yù)浸帶。平均鋪放速度是8 m/min，筒段部分的纏繞層數(shù)是32層，裙部鋪放層數(shù)是52層，連接區(qū)鋪放層數(shù)是312層。圖6是纏繞過(guò)程中溫度和鋪放速度的變化曲線。溫度數(shù)據(jù)顯示，纏繞過(guò)程中的溫度變化很小甚至在纏繞封頭這種復(fù)雜型面時(shí)，溫度的變化仍然能控制在20 ℃以內(nèi)。鋪放速度的變化范圍 << 20%。
  
  
  
  圖5 阿利安6運(yùn)載火箭捆綁火箭2級(jí)發(fā)動(dòng)機(jī)殼體的原理樣機(jī)
  
  圖6 阿利安6原理樣機(jī)的工藝參數(shù)
  　　總結(jié)歐洲原位成型工藝關(guān)鍵技術(shù)的發(fā)展情況：鋪放頭方面，歐洲國(guó)家多采用激光為熱源，將激光輔助的鋪放頭與機(jī)械臂相結(jié)合，能夠?qū)崿F(xiàn)8軸運(yùn)動(dòng)；鋪放級(jí)預(yù)浸帶方面，以荷蘭TenCate公司為代表，涌現(xiàn)出Suprem、Bond Laminate等眾多熱塑性預(yù)浸料生廠商，極大地推動(dòng)了熱塑性復(fù)合材料及其原位成型技術(shù)在歐洲的發(fā)展。從預(yù)浸帶橫斷面的微觀形貌可以看出：TenCate公司生產(chǎn)的AS4/PEEK熱塑性預(yù)浸帶[圖7(a)]，樹(shù)脂纖維分布均勻、孔隙率小、預(yù)浸帶厚度精度高、表面富樹(shù)脂層厚度均勻、能夠適應(yīng)纏繞、鋪放等不同產(chǎn)品工藝的要求。另外，與TenCate公司生產(chǎn)的熱塑性預(yù)浸帶相比，Suprem公司生產(chǎn)的IM7/PEEK預(yù)浸帶[圖7(b)]，在樹(shù)脂分布均勻性、孔隙率、表面富樹(shù)脂層厚度等質(zhì)量控制方面表現(xiàn)稍差，勢(shì)必影響熱塑性復(fù)合材料構(gòu)件的力學(xué)性能。
  
  
  
  
  (a) AS4/PEEK預(yù)浸帶，TenCate
  
  (b) IM7/PEEK預(yù)浸帶，Suprem
  圖7 碳纖維增強(qiáng)聚醚醚酮預(yù)浸帶橫斷面的微觀形貌
  
  

• 2 國(guó)內(nèi)發(fā)展情況

  　　國(guó)內(nèi)在原位成型技術(shù)方面起步較晚，20世紀(jì)90年代，北京航空材料研究院從熱塑性預(yù)浸帶和火焰輔助的自動(dòng)鋪放技術(shù)入手，對(duì)原位成型技術(shù)開(kāi)展了一些有意義的研究工作。近年來(lái)，一些科研機(jī)構(gòu)采用燃?xì)廨o助型鋪放頭在線成型了玻璃纖維增強(qiáng)的聚丙烯復(fù)合材料，并研究了鋪放速度、張力、加工溫度及鋪放壓力等工藝參數(shù)對(duì)復(fù)合材料構(gòu)件性能的影響。但是，由于缺乏項(xiàng)目牽引和基礎(chǔ)原材料支持，加之歐美國(guó)家對(duì)先進(jìn)熱塑性預(yù)浸料及原位成型相關(guān)設(shè)備的封鎖，進(jìn)一步造成先進(jìn)熱塑性復(fù)合材料原位成型技術(shù)在國(guó)內(nèi)發(fā)展緩慢。
  　　近年來(lái)，隨著深空探測(cè)任務(wù)對(duì)超大尺寸復(fù)合材料推進(jìn)系統(tǒng)的需求，先進(jìn)超細(xì)熱塑性樹(shù)脂原材料的國(guó)產(chǎn)化和商品化，以及大功率激光發(fā)射器研發(fā)技術(shù)的進(jìn)步，熱塑性樹(shù)脂基復(fù)合材料原位成型技術(shù)迎來(lái)快速發(fā)展的機(jī)遇。
  　　自2012年，西安航天復(fù)合材料研究所開(kāi)展先進(jìn)熱塑性復(fù)合材料激光原位成型技術(shù)研究，建成國(guó)內(nèi)首條懸浮分散熔融熱壓預(yù)浸膠帶成型生產(chǎn)線（圖8）。已研制出T700碳纖維增強(qiáng)聚醚醚酮預(yù)浸帶，并成功交付衛(wèi)星產(chǎn)品使用。自主研發(fā)的六維激光原位纏繞成型設(shè)備(圖9)，已成功制備出熱塑性復(fù)合材料NOL筒。
  
  圖8 懸浮分散熔融熱壓預(yù)浸膠帶成型生產(chǎn)線
  　　筆者通過(guò)前期開(kāi)展研究，提出了激光原位成型工藝兩項(xiàng)關(guān)鍵技術(shù)的指標(biāo)，見(jiàn)表1。
  
  　　激光鋪放頭方面，熱量的輸入比例為60/40，即熱量的60%輸入到入料預(yù)浸帶的下表面，熱量的40%輸入到已鋪放基體的上表面；壓輥壓力在100~200 N內(nèi)，壓輥壓力過(guò)小，影響層間粘接強(qiáng)度，壓力過(guò)大，預(yù)浸帶變形風(fēng)險(xiǎn)增大；入料預(yù)浸帶與已鋪放基體的切點(diǎn)溫度高于熱塑性樹(shù)脂熔融溫度40 ℃；鋪放速度應(yīng)＞3 m/min，否則無(wú)法保證復(fù)合材料構(gòu)件的生產(chǎn)效率；激光的入射角度＜20°，即激光與模具（或已鋪放基體）的夾角＜20 °。由于壓輥的存在，入料預(yù)浸帶與已鋪放基體之間存在一處陰影區(qū)域，激光無(wú)法抵達(dá)該陰影區(qū)域，造成入料預(yù)浸帶與已鋪放基體之間分布不均勻。該陰影區(qū)域的范圍與激光的入射角度有關(guān)，激光的入射角度越小，陰影面積越小。
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  圖9 激光原位成型法制備CF/PEEK NOL筒
  
  
  
  
  表1 激光原位成型工藝兩項(xiàng)關(guān)鍵技術(shù)的技術(shù)指標(biāo)
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  　　鋪放級(jí)預(yù)浸帶方面，預(yù)浸帶包括兩端在內(nèi)的厚度波動(dòng)＜6%；預(yù)浸帶寬度波動(dòng)范圍在-0.1~0 mm；預(yù)浸帶的孔隙率≤1%。以上三項(xiàng)指標(biāo)的控制與最終復(fù)合材料構(gòu)件孔隙率的控制有關(guān)。預(yù)浸帶厚度的變化使得加壓輥施力不均，從而造成最終復(fù)合材料構(gòu)件中層間存在孔隙，預(yù)浸帶寬度變化也會(huì)造成層間孔隙的形成，而預(yù)浸帶中的孔隙（圖10）最終以復(fù)合材料構(gòu)件中的層間孔隙即分層缺陷形式存在。
  
  圖10 T700/PEEK預(yù)浸帶橫截面的微觀形貌
  　　在原位成型過(guò)程中，層間孔隙很難完全消除，這是受原位成型特點(diǎn)的限制。主要包括兩個(gè)原因：首先，是成型時(shí)間短造成的，填充層間孔隙需要孔隙側(cè)面高黏度纖維/樹(shù)脂混合物的宏觀流動(dòng)，而預(yù)浸帶在原位成型過(guò)程中受熱受壓的時(shí)間為50~100 ms，高黏度纖維/樹(shù)脂混合物的宏觀流動(dòng)很難在這么短時(shí)間內(nèi)完成；其次，是原位成型工藝特有的結(jié)構(gòu)，即加壓輥，限制了孔隙的排除。在熱壓罐工藝中，制品被密封在真空袋中，真空袋底部的分壓器促進(jìn)了制品中樹(shù)脂的達(dá)西流動(dòng)，利于排出制品中的孔隙。但是，這種孔隙排出機(jī)制并不適用于原位成型工藝，因?yàn)榧訅狠佒苯犹幱诩訜釁^(qū)域的上方，阻礙了孔隙的排出。
  
  　　此外，預(yù)浸帶中樹(shù)脂和纖維的分布情況也是衡量預(yù)浸帶質(zhì)量的重要技術(shù)指標(biāo)。理想的鋪放級(jí)預(yù)浸帶，其內(nèi)部樹(shù)脂和纖維分布均勻，表面有一層厚度均勻的富樹(shù)脂層。如果樹(shù)脂和纖維分布不均，樹(shù)脂富集區(qū)會(huì)降低層間和層內(nèi)剪切力的傳遞，而纖維富集區(qū)無(wú)法有效承載面內(nèi)載荷，最終造成熱塑性復(fù)合材料構(gòu)件力學(xué)性能下降。鋪放級(jí)預(yù)浸帶表面一層薄而均勻的富樹(shù)脂層，有利于高速鋪放條件下實(shí)現(xiàn)層間良好的粘接，根據(jù)研究結(jié)果，認(rèn)為理想的富樹(shù)脂層厚度為6 μm，尺寸與碳纖維單絲直徑相當(dāng)。
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  3 結(jié)語(yǔ)

  　　熱塑性樹(shù)脂基復(fù)合材料原位成型是一種非熱壓罐成型工藝，適合制備超大、超厚復(fù)合材料構(gòu)件，而且與纖維自動(dòng)鋪放技術(shù)相結(jié)合，智能化程度高，生產(chǎn)效率高，在航空航天、石油化工等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。鋪放級(jí)預(yù)浸料制備技術(shù)和加熱鋪放頭的設(shè)計(jì)制造技術(shù)是突破熱塑性樹(shù)脂基復(fù)合材料原位成型工藝的關(guān)鍵。作為一項(xiàng)新型的成型技術(shù)，熱塑性樹(shù)脂基復(fù)合材料原位成型工藝還有以下研究工作需要進(jìn)行。
  　　（1）鋪放工藝研究。在原位成型過(guò)程中，涉及到加熱、冷卻、緊密接觸、熔融、鋪放壓力及殘余應(yīng)力等方面的問(wèn)題，這些問(wèn)題的處理和解決又涉及一系列的相關(guān)學(xué)科，如傳熱學(xué)、結(jié)晶動(dòng)力學(xué)、熱力學(xué)、布朗運(yùn)動(dòng)及擴(kuò)散現(xiàn)象、牛頓流體力學(xué)。通過(guò)對(duì)上述學(xué)科涉及的相關(guān)鋪放工藝開(kāi)展研究，為鋪放工藝參數(shù)的設(shè)定提供理論依據(jù)。
  　?。?）建立預(yù)浸料的質(zhì)量評(píng)價(jià)體系。原位成型工藝的特性決定了預(yù)浸料的質(zhì)量對(duì)最終復(fù)合材料構(gòu)件的質(zhì)量起主導(dǎo)性作用，有必要建立系統(tǒng)的預(yù)浸料質(zhì)量評(píng)價(jià)體系。
  　?。?）建立鋪放工藝模型。鋪放工藝模型主要涉及加熱和冷卻兩個(gè)過(guò)程。在加熱過(guò)程中，從熱量傳遞方向考慮，可建立一維、二維或三維的熱傳遞模型，研究不同時(shí)刻、溫度在纖維束中不同位置的分布情況以及時(shí)間、溫度、位置三者之間的關(guān)系。在冷卻過(guò)程中，主要考慮結(jié)晶動(dòng)力學(xué)模型的建立，纖維增強(qiáng)材料的加入，勢(shì)必改變熱塑性樹(shù)脂的結(jié)晶行為，從而影響復(fù)合材料的性能。將建立模型與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相結(jié)合來(lái)研究原位成型工藝，可以在較短時(shí)間內(nèi)預(yù)測(cè)產(chǎn)品的最終性能，得到較為合理的工藝參數(shù)，指導(dǎo)實(shí)際生產(chǎn)。
  　?。?）研發(fā)在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng)。由于熱塑性樹(shù)脂加熱熔融過(guò)程是可逆的，因此，通過(guò)在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng)監(jiān)測(cè)到原位成型過(guò)程中發(fā)現(xiàn)層間分層等缺陷，可以采用再熔融固結(jié)的方法消除缺陷。研發(fā)在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的難點(diǎn)在于：如何將在線檢測(cè)系統(tǒng)集成到鋪放頭中，實(shí)現(xiàn)對(duì)每一層鋪放預(yù)浸料的固結(jié)質(zhì)量監(jiān)測(cè)。